近日，必一体育平台凝聚態物理2021級碩士研究生方春堯在青年教師張強老師的指導下以第一作者在國際權威期刊《Nano Research》（IF：9.9，中科院大類1區）發表了題目為“Coordination Environments Build up and Tune a Superior Synergistic “Genome” toward Novel Trifunctional (TM-NxO4-x)@g-C16N3-H3: High-Throughput Inspection of Ultra-High Activity for Water Splitting and Oxygen Reduction Reactions”的研究論文。該論文以上海理工大學為唯一單位，青年教師張強為唯一通訊作者。
該論文將配體和配位環境的巨大可調性與豐富的金屬基電催化劑相結合，為實現催化劑的高穩定性和高活性創造突破性機會。作為能源轉換和能源儲存技術的一個新興領域，高活性金屬基單原子催化劑（SAC）的開發在尋找貴金屬催化劑的替代品以實現高效、穩定和低成本的析氫反應（HER），析氧反應（OER）和氧還原反應（ORR）方面具有重要意義。本文提出了一種新穎且穩定的多孔類石墨烯碳氮單層g-C16N5 (即N4@g-C16N3)，均勻分布的孔位和獨特的氮原子配位使其成為單原子催化劑的天然基底。基於密度泛函理論（DFT）計算，本文系統地研究了(TM-N4)@g-C16N3對HER/OER/ORR的電催化活性，同時考慮了H負載和O配位的協同作用（(TM-NxO4-x)@g-C16N3-H3，x = 0~4）。同時，將“四步程序”篩選機製與第一性原理高通量計算相結合，發現分布在g-C16N3-H3上的（Rh-N4）和（Ir-N2O2-II）構型具有可以調節的中間體吸附強度，從而在216個候選催化劑中獲得最佳的HER/OER/ORR性能，最低過電位分別為0.098V/0.3V/0.46V和0.06V/0.48V/0.45V。此外，還利用d帶中心、晶體軌道Hamilton布居（COHP）和分子軌道揭示了OER/ORR的活性來源。特別地，Rh/Ir-d軌道與OH*中間體的O-p軌道雜化明顯，使最初位於反鍵軌道的孤電子配對並填充成鍵軌道，從而使含氧中間體合適地吸附在(TM-NxO4-x)@g-C16N3-H3單層上。
三功能HER/OER/ORR
論文鏈接：https://www.sciopen.com/article/10.1007/s12274-023-6057-4